Το 2003-2004 συνεργάστηκε με την Τατιάνα Λύγαρη στο θέατρο "Το τραίνο στο Ρουφ”, στη μουσικοθεατρική παράσταση "Υπ’ ατμόν". Το καλοκαίρι του 2004 πήρε μέρος στη μουσική παράσταση "Ταλέντο - Η συμμετρία της αρμονίας", η οποία παρουσιάστηκε στα πλαίσια του πολιτιστικού προγράμματος Αθήνα 2004.Το 2007 και 2008, συνεργάστηκε με τον Γιώργο Νταλάρα σε τρεις παραστάσεις.

Στις 4 και 5 Ιουλίου του 2007 συμμετείχε στην παράσταση «Όταν συμβεί στα πέριξ» υπό την επιμέλεια του Π. Κουνάδη, στο Ηρώδειο. Από τα μέσα Νοεμβρίου του 2007 μέχρι τις αρχές του Ιανουαρίου του 2008, τραγούδησε δίπλα στον Γιώργο Νταλάρα στην μουσική παράσταση «Όλα από την αρχή» σε σκηνοθεσία του Στ. Φασουλή, στο θέατρο Παλλάς, που αποτελούσε μια αναδρομή στην πορεία του μεγάλου Έλληνα τραγουδιστή.

Τον Φεβρουάριο του 2008 συμμετείχε στις επτά παραστάσεις «Σαν τραγούδι μαγεμένο», που έγιναν στο Μέγαρο Μουσικής Αθηνών σε σκηνοθεσία Σ. Χατζάκη, και ήταν αφιερωμένες στο Ρεμπέτικο. Εξέχουσα θέση στην μουσική του πορεία έχει η πολυετής μαθητεία του δίπλα στον συνθέτη Νίκο Μαμαγκάκη .

Σταθμός στην καλλιτεχνική του πορεία ηταν η μεγάλη συνεργασία του με τον Σταύρο Ξαρχάκο η οποία κρατάει μέχρι της μέρες μας. Ο κορυφαίος συνθέτης αρχικά επέλεξε τον Καρούνη και τον ενέταξε στην μουσική παράσταση '' Αμάν Αμήν '' και αμέσως μετά του εμπιστέυεται τον ρόλο του τραγουδιστή στην παράσταση '' Το Μεγάλο μας Τσίρκο '' του Ιάκωβου Καμπανέλλη ,ρόλο που πρώτος ενσάρκωσε ο Νίκος Ξυλούρης.

Μέχρι της μέρες μας συνεχίζει την συνεργασία με τον Σταύρο Ξαρχάκο δίνοντας συναυλίες σε Ελλαδα και εξωτερικό. Επίσης σε  εξέχουσα θέση στην μουσική πορεία του Ζαχαρία Καρούνη έχει η συνεργασία του σε αρκέτες συναυλίες με τον Χρήστο Λεοντή. Τα τελευταία χρόνια έχει στρέψει το ενδιαφέρον του στη σχέση θεάτρου μουσικής ενω νιώθει να εκφράζεται περισσότερο στη θεατρική σκηνή. Μετά το Μεγάλο μας Τσιρκο το οποίο σημείωσε τεράστια επιτυχία , είχε το ρόλο του τραγουδιστή στην παράσταση του Εθνικού θεάτρου '' Η γειτονία των αγγέλλων '' σε σκηνοθεσία του Κ. Τσιάνου , ερμηνεύοντας τα τραγούδια του Μίκη Θεοδωράκη.

Το  χειμώνα του 2015-16 συμπρωταγωνιστει μαζί με την Σαββίνα Γιαννατου και τον Γιάννη Στάνκογλου στην Παράσταση ΄΄Ο Ιάσονας και το χρυσόμαλλο δέρας ΄΄ σε σκηνοθεσία Σοφίας Σπυράτου και μουσική Νίκου Κυπουργού ερμηνεύοντας το ρόλο του Ορφέα. Απο το 2016 εχει την καλλιτεχνική διεύθυνση του ιδρύματος πολιτισμού ΄΄ ΙΩΝΙΑ ΄΄ με το οποίο οργανώνει και  πραγματοποιεί δύο μεγάλες παραστάσεις στο Μέγαρο μουσικής Αθηνών και στο Ηρώδειο με τίτλο '' Μικρασία φεύγαμε και για σ'ενα λέγαμε '' με το ίδρυμα ΙΩΝΙΑ .

Το χειμώνα του 2018 ανέβασε την παράσταση με τίτλο Φιλιώ Χαϊδεμένου και πρωταγωνίστρια την Δέσποινα Μπεμπεδέλη δίπλα στην οποία συμπρωταγωνιστεί ο Ζαχαρίας Καρούνης. Το Χειμώνα του 2019 πρωταγωνίστησε στο ρόλο του Μακρυγιάννη στην Λυρική σκηνή σε μια σύγχορη όπερα του Δημήτρη Μαραγκόπουλου '' Απο τα Οράματτα και θάματα του στρατηγού Μακρυγιάννη '' ερμηνέυοντας τον ομώνυμο ρόλο.