ου Μπαχ, του Μπετόβεν, καθώς και σειραϊκά έργα των Άρνολντ Σένμπεργκ και Άλμπαν Μπεργκ. Την επόμενη διετία, συνέχισε τις συναυλίες στο Βερολίνο, όπου ερμήνευσε με τη Φιλαρμονική Ορχήστρα του Βερολίνου και μαέστρο τον Κάραγιαν, στη Βιέννη, στις Βρυξέλλες, στη Στοκχόλμη, στη Φλωρεντία και άλλες πόλεις της Ευρώπης. Από το 1959 ο αριθμός των συναυλιών του άρχισε να περιορίζεται σημαντικά και το 1964, ο Γκουλντ αποφάσισε να δώσει τέλος στις δημόσιες εμφανίσεις του ως σολίστ. Τα επόμενα χρόνια και μέχρι το τέλος της ζωής του, ασχολήθηκε με τις ηχογραφήσεις, τη σύνθεση, καθώς και την παραγωγή εκπομπών για το ραδιόφωνο, πραγματοποιώντας επίσης μία σειρά τηλεοπτικών προγραμμάτων για την βρετανική, γαλλική, γερμανική και καναδική τηλεόραση. Δημοσίευσε παράλληλα αρκετά άρθρα και κριτικές, αναλύοντας τις ερμηνείες του.

Λίγο πριν το θάνατό του, σχημάτισε μία ορχήστρα δωματίου με την οποία ηχογράφησε το Ειδύλλιο του Ζίγκφριντ του Βάγκνερ ως μαέστρος.
Πέθανε στις 23 Σεπτεμβρίου του 1982 στο Τορόντο, μετά από εγκεφαλικό επεισόδιο.

Ο Γκουλντ διακρίθηκε ως μουσικός για τις ευφάνταστες και εκφραστικές ερμηνείες του. Το ιδιαίτερο ύφος παιξίματος που είχε υιοθετήσει, σε συνδυασμό με τις πρωτότυπες και ελεύθερες ερμηνείες του ή ακόμα και το ασυνήθιστο ρεπερτόριο που επέλεγε, τον κατέστησαν ως έναν μη συμβατικό και εκκεντρικό μουσικό, ο οποίος όμως αναγνωρίστηκε ευρέως για τη δεξιοτεχνία του, την τεχνική του και την καθαρότητα στον ήχο.
Ο Γκουλντ ερμήνευε στο πιάνο διατηρώντας χαμηλή στάση στο όργανο και σχεδόν επίπεδη τοποθέτηση των χεριών στα πλήκτρα. Σε ότι αφορά στο ρεπερτόριό του, υπήρξε εξαιρετικά εκλεκτικός, ερμηνεύοντας και ηχογραφώντας έργα συνθετών κυρίως της μπαρόκ, κλασικής και ύστερης ρομαντικής μουσικής.
Ο ίδιος θεωρούσε πως ο ρόλος του πιανίστα είναι κατεξοχήν δημιουργικός και πρόσφερε πρωτότυπες και καινοτόμες ερμηνείες ορισμένες εκ των οποίων θεωρούνται αμφιλεγόμενες, όπως για παράδειγμα οι ερμηνείες του σε δημοφιλείς συνθέσεις του Μότσαρτ, του Μπετόβεν ή του Μπραμς.

Ο Γκουλντ απέδιδε ιδιαίτερη αξία στις ηχογραφήσεις, ενώ αντίθετα αντιπαθούσε τις συναυλίες, τις οποίες εκλάμβανε ως ένα πεδίο ανταγωνισμού και χώρο επίδειξης των δεξιοτήτων των ερμηνευτών. Μετά την τελευταία του συναυλία, το 1964, αφοσιώθηκε σε ηχογραφήσεις έργων, επιδεικνύοντας ιδιαίτερο ενδιαφέρον για τις δυνατότητες που προσέφερε η νέα τεχνολογία και αναγνωρίζοντας την επεξεργασία των ηχογραφημένων ταινιών ως μέρος της δημιουργικής διαδικασίας.
Η πρώτη του εμπορική ηχογράφηση έγινε το 1955, για τις ανάγκες της οποίας ερμήνευσε τις Παραλλαγές Γκόλντμπεργκ, έργο που ηχογράφησε για δεύτερη φορά το 1981, χρησιμοποιώντας ψηφιακή τεχνολογία. Οι δύο ηχογραφήσεις διαφέρουν σημαντικά, με την πρώτη να είναι περισσότερο ενεργητική και γρήγορη ενώ η δεύτερη περισσότερο «εσωστρεφής» και αργή. Η ηχογράφηση του 1981 απέσπασε δύο βραβεία Grammy το 1983, μεταξύ των οποίων και το βραβείο καλύτερου δίσκου κλασικής μουσικής.

Ηχογράφησε ένα σημαντικό μέρος των έργων για πιάνο του Μπαχ, όπως το Καλά Συγκερασμένο Κλειδοκύμβαλο και τα κοντσέρτα για πιάνο. Στη μοναδική ηχογράφηση με εκκλησιαστικό όργανο, επέλεξε να ερμηνεύσει ένα μέρος από την Τέχνη της Φούγκας. Άλλες γνωστές ηχογραφήσεις του περιλαμβάνουν τα κοντσέρτα και τις σονάτες για πιάνο του Μπετόβεν, καθώς και τις σονάτες του Μότσαρτ.
Σημαντικές θεωρούνται επίσης οι ηχογραφήσεις του πάνω σε έργα των Σένμπεργκ (ηχογράφησε όλα τα έργα του για πιάνο), Σιμπέλιους και Χίντεμιτ.Ο Γκουλντ συνήθιζε να σιγοτραγουδά κατά τη διάρκεια των ηχογραφήσεων, γεγονός που αποτυπώθηκε σε αρκετές από αυτές. Ο ίδιος ισχυριζόταν πως το τραγούδι του ήταν ασυνείδητο και αυξανόταν ανάλογα με την ανικανότητα του πιάνου να αποδώσει αυτό που εκείνος επεδίωκε.
Ήταν επίσης γνωστός για τις ασυνήθιστες στάσεις του σώματός του όταν ερμήνευε στο πιάνο, καθώς και για την επιμονή του στην ομοιομορφία. Στις συναυλίες επέλεγε να παίζει χρησιμοποιώντας πάντα μία καρέκλα που είχε κατασκευάσει ο πατέρας του, ακόμα και όταν αυτή είχε φθαρεί υπερβολικά με την πάροδο του χρόνου.

Ο Γκουλντ φοβόταν υπερβολικά το κρύο και συνήθιζε για αυτό το λόγο να φορά ζεστά ρούχα ακόμα και σε θερμά μέρη.
Ο ίδιος θα έλεγε για την διαφορετικότητά του: «Δεν πιστεύω πως ο τρόπος ζωής μου έχει ομοιότητες με εκείνον των περισσότερων ανθρώπων και είμαι ευτυχής για αυτό. Ο τρόπος ζωής και το έργο μου έχουν γίνει ένα. Αν αυτό είναι εκκεντρικότητα, τότε είμαι εκκεντρικός.»

Ο Γκλεν Γκουλντ βραβεύτηκε και τιμήθηκε αρκετές φορές, στη διάρκεια της ζωής του αλλά και μετά το θάνατο του.
Απέσπασε συνολικά τέσσερα Βραβεία Γκράμι (1974, 1983, 1984) μεταξύ αυτών το βραβείο καλύτερης ερμηνείας σολίστα για την ηχογράφηση των Παραλλαγών Γκόλντμπεργκ (1981) και των σονατών αρ. 12 και 13 του Μπετόβεν.
Το 1983 εισήλθε στον κατάλογο των μουσικών του Canadian Music Hall of Fame και προς τιμή του ιδρύθηκε το Ίδρυμα Γκλεν Γκουλντ (Glenn Gould Foundation), το οποίο έχει καθιερώσει επίσης την απονομή του Βραβείου Γκλεν Γκουλντ, ανά τρία έτη, σε κάθε αυτόνομο μουσικό που έχει κερδίσει την διεθνή αναγνώριση μέσα από την συνεισφορά του στη μουσική.